近日，电子信息学院磁电子器件与系统团队成员舒新愉副教授与合作者在关联材料研究领域取得重要进展。研究团队在国际上首次成功制备出高质量双层钙钛矿结构Sr3Co2O7单晶薄膜，并在该材料中实现了反铁磁性、极性与金属性三种传统上不相容物性的协同共存。该研究结果以Geometry-driven polar antiferromagnetic metallicity in a double-layered perovskite cobaltate为题，发表于《自然·材料》（Nature Materials）。其中，舒新愉副教授为本文的共同第一作者。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41563-025-02392-7
在凝聚态物理与材料科学的前沿探索中，构筑并理解新颖的量子物态是一个核心命题。其中，将那些在传统认知中难以共存的多元物理序参量整合于同一材料体系内，往往可以实现更为丰富的物性和量子态调控，但同时也带来了严峻的科研技术挑战。近年来，极化金属这一看似矛盾的概念在理论与实验上获得了充分的验证，科学家们在关联氧化物及范德瓦尔材料等体系中都发现了极化金属态，证实了它在多种体系中的可调控性，也为极化金属的构筑提供了可行的实验方案。
与多铁性材料的磁电共存类似，磁性极化金属的研究使我们能够在一个新的范式下探索奇异的电子态。目前相关的热点研究主要围绕铁磁性极化金属展开，并报道了自旋、电荷、晶格等多元耦合下所衍生的奇特巡游物性，例如剩余非互易电阻、拓扑霍尔效应和电流驱动磁开关等。值得注意的是，在这些金属性材料中，相邻磁矩的铁磁性耦合是以巡游电子为基础。然而，如何将看似互斥的反铁磁性与金属性相结合，并使其进一步与极性耦合，成为该领域更为严峻的挑战。
反铁磁体以其超快自旋动力学和无杂散场操作的特性，近年来在自旋电子学领域备受青睐。尤其是当宇称—时间反演（PT）对称性被打破时，其独特的能带结构有望同时兼得反铁磁的稳健与铁磁的强磁电响应，但实现其本征的、无需外场驱动的量子态输运现象（如零场反常霍尔效应）仍需精巧的对称性设计。相应的，将结构极性引入反铁磁金属，理论上有望直接打破体系的PT对称性，并与反铁磁序产生耦合，诱导出丰富的关联效应。然而，自然界中兼具反铁磁性、结构极性与金属性的材料十分匮乏，因此相关研究的开展对材料晶体学设计与电磁序关联构筑有着极为严苛的要求，其自旋—电荷—晶格间的微观耦合机制与宏观量子现象更是亟待探索的未知领域。
基于对关联氧化物材料的深刻理解，研究团队推断在Ruddlesden-Popper（RP）结构Sr3Co2O7中可能存在一种全新的对称性破缺机制：即不同亚层钴离子间的耦合作用可能产生不对称位移，从而从几何上打破了空间反演对称性，引入结构极性。在历经多年努力与尝试后，研究团队成功攻克了Sr3Co2O7高质量制备过程中的氧空位难题，首次获得该材料的单晶薄膜。进而，通过高分辨扫描透射电子显微镜（图a）的直接观测，清晰识别到样品亚层间Co离子的位移以及极化形成。这一发现得到了第一性原理计算的有力证实。研究指出，相邻亚层间钴离子d轨道形成的层间分子轨道在此过程中扮演关键角色，并且直接影响了材料的电磁特性。电学与磁学测量表明，Sr3Co2O7在全温区保持良好的金属导电性（图b），同时具有A型反铁磁结构，即钙钛矿层间钴离子的磁矩以反平行方式排列，而层内的磁矩则以平行的方式排列（图a）。最具突破性的是，该材料在零剩余磁化条件下展现出显著的零场稳态反常霍尔效应（图c）。研究发现这一效应来源于结构极性与反铁磁序耦合打破了宇称-时间反演对称性，有效地实现了Kramer退简并，成功诱导了奈尔矢量相关地贝里曲率（图d），同时也意味着基于极性与反铁磁序之间的磁电耦合，研究团队实现了利用磁场对反铁磁奈尔矢量的可逆翻转，为反铁磁态的读写提供了新的科研技术路线。
图a：Sr3Co2O7中反铁磁极化结构形成示意图（左），以及扫描透射电镜环形明场像表征下的极化结构（右）；b：电阻率与磁矩随温度变化趋势；c：非磁依赖的反常霍尔效应；d：极性与反铁磁性耦合作用下奈尔矢量翻转。
该工作首次揭示了Sr3Co2O7中反铁磁极化金属态的形成，并观测到由反铁磁性与极性结构耦合产生的反常霍尔效应，为关联电子物态研究提供了新的材料平台。该研究进一步提出了一种通过极性晶格设计调控宇称-时间对称性的有效方案，为探索动量空间自旋劈裂与反铁磁序之间相互作用开辟了新途径，对推动下一代自旋电子器件的发展具有重要价值。
